Linear and Nonlinear Optical Properties of Two-Dimensional Crystals:Length and Velocity Gauge Analysis
Authors
Lorentzen, Aleksander Bach ; Ovesen, Martin
Term
4. term (FYS10)
Education
Publication year
2020
Submitted on
2020-06-03
Pages
99
Abstract
Dette speciale udvikler teori og værktøjer til at beregne, hvordan krystaller – især atomart tynde materialer – reagerer på lys. Både lineære effekter (hvor responsen følger lysets styrke) og ikke-lineære effekter (hvor nye frekvenser kan opstå) behandles. Arbejdet omfatter ab initio-parametrisering af tight-binding-modeller (dvs. at udlede en enkel model direkte fra førsteprincipberegninger), brug af krystalsymmetri til at forenkle udtryk, og en stringent beskrivelse af enkeltpartikel-responsfunktioner samt excitoniske responsfunktioner. Excitoner er bundne elektron–hul-par, og de beskrives her med Bethe–Salpeter-ligningen og Rytova–Keldysh-potentialet, som modellerer den særlige skærmning i 2D-materialer. Denne ramme gør det muligt at beskrive ikke-lineære fænomener som second-harmonic generation (fordobling af lysets frekvens) og optisk rektifikation (skabelse af en statisk polarisering). Teorien anvendes primært på enkeltlag af In2Se2 og MoS2. Førsteordens (lineære) responser beregnes med succes både i enkeltpartikel- og excitonbeskrivelsen. For andenordens responser undersøges to fremgangsmåder; i den ene identificeres et beregningsproblem. En løsning foreslås for enkeltpartikeltilgangen, men den gør halvdelen af de excitoniske andenordensresultater ugyldige. Sammenligning med fire eksperimenter fra litteraturen viser begrænset overensstemmelse, når den ikke-fejlbehæftede del af de excitoniske beregninger anvendes. Endelig foreslås og afprøves en automatiseringsprocedure til storskalaberegninger på andre materialer med begrænset succes. Til gengæld implementeres automatisk symmetridetektion og identifikation af hvilke elementer i responstensore(n) der kan være forskellige fra nul, med succes.
This thesis develops theory and tools to calculate how crystals, especially atomically thin materials, interact with light. It covers both linear effects (where the response scales with light intensity) and nonlinear effects (where new frequencies can appear). The work includes ab initio parameterization of tight-binding models (deriving simple models from first-principles calculations), use of crystal symmetry to simplify expressions, and a rigorous treatment of single-particle response functions and excitonic response functions. Excitons are bound electron–hole pairs; they are described using the Bethe–Salpeter equation and the Rytova–Keldysh potential, which models screening in two-dimensional materials. This framework enables the description of nonlinear phenomena such as second-harmonic generation (doubling the light frequency) and optical rectification (creating a static polarization). The theory is applied mainly to monolayers of In2Se2 and MoS2. First-order (linear) responses are successfully computed in both the single-particle and excitonic pictures. For second-order responses, two approaches are examined; in one of them a computational issue is identified. A fix is proposed for the single-particle case, but it invalidates one half of the excitonic second-order results. Comparisons with four experiments from the literature show limited agreement when using the reliable half of the excitonic calculations. Finally, an automation procedure for large-scale studies of other materials is proposed and tested with limited success, while automatic symmetry detection and identification of non-zero response tensor elements are implemented successfully.
[This abstract was generated with the help of AI]
Documents