Uptake and reversibility of aluminium in calcium silicate hydrates
Author
Tangen, Inga Mathilde
Term
4. term
Education
Publication year
2021
Submitted on
2021-08-06
Abstract
Produktionen af Portlandcement står for betydelige CO2-udledninger. En måde at reducere udledningerne på er at erstatte en del af cementklinkeren med supplerende cementholdige materialer (SCM’er). SCM’er indeholder typisk mere silicium og aluminium og mindre calcium end almindelig Portlandcement, hvilket kan ændre sammensætningen af det hærdede cementlim, især calcium-silikat-hydrat (C‑S‑H) – den vigtigste bindefase i cement. Denne undersøgelse undersøger, hvordan optagelsen af aluminium i C‑S‑H afhænger af materialets sammensætning. Den fokuserer på, hvor hurtigt aluminium optages (kinetik), om optagelsen kan vendes (reversibilitet), og hvordan strukturen påvirkes, med særlig vægt på forholdet mellem calcium og silicium (Ca/Si). For at kortlægge kinetikken blev 240 prøver med forskellige Ca/Si- og Al/Si-forhold og varierende hydrerings-/hærdningstider syntetiseret og analyseret. Resultaterne viste, at prøver med lavt Ca/Si optog aluminium langsommere end prøver med højt Ca/Si. Når aluminium indbygges, bliver C‑S‑H’s silikatkæder længere (højere gennemsnitlig kædelængde, MCL), fordi aluminium binder i brodannende tetraedre. Ved målsammensætninger Ca/Si ≤ 1,0 og Al/Si ≤ 0,05 blev aluminium fuldstændigt indbygget i C‑S‑H. Reversibiliteten blev testet ved at fremstille calcium-aluminium-silikat-hydrat (C‑A‑S‑H) og overføre det til en opløsning uden aluminium. Aluminium kunne frigives på kort sigt i C‑S‑H med lavt Ca/Si, mens højere Ca/Si gjorde aluminium mere stabilt bundet. Samlet set tyder resultaterne på, at delvis erstatning af Portlandcement med SCM’er kan øge C‑S‑H’s kædelængde, fordi mere aluminium indbygges. Da virkelige PC-systemer er komplekse, betyder reversibilitet i rene C‑S‑H‑systemer dog ikke nødvendigvis, at aluminium opfører sig på samme måde i hele cementpastaen.
Portland cement production contributes substantially to CO2 emissions. One way to reduce these emissions is to replace part of the cement clinker with supplementary cementitious materials (SCMs). SCMs usually contain more silicon and aluminum and less calcium than ordinary Portland cement, which can change the makeup of hydrated cement, especially calcium silicate hydrate (C‑S‑H), the main binding phase or “glue” in cement. This study examines how aluminum uptake by C‑S‑H depends on its composition. It focuses on how quickly aluminum is taken up (kinetics), whether that uptake can be reversed (reversibility), and how the structure changes, with particular attention to the calcium-to-silicon (Ca/Si) molar ratio. To map the kinetics, 240 samples with different Ca/Si and Al/Si ratios and hydration times were synthesized and analyzed. The results show that samples with low Ca/Si take up aluminum more slowly than those with high Ca/Si. When aluminum is incorporated, the silicate chains in C‑S‑H become longer (higher mean chain length, MCL) because aluminum binds at bridging tetrahedra. At target compositions of Ca/Si ≤ 1.0 and Al/Si ≤ 0.05, all aluminum was incorporated into C‑S‑H. Reversibility was tested by making calcium aluminum silicate hydrate (C‑A‑S‑H) and transferring it to an aluminum‑free solution. Aluminum could be released in low‑Ca/Si C‑S‑H over short times, while higher Ca/Si made aluminum more stably bound. Overall, the findings suggest that partially substituting Portland cement with SCMs can increase C‑S‑H chain length due to more aluminum incorporation. Because real Portland cement systems are complex, however, reversibility observed in pure C‑S‑H does not necessarily translate directly to full cement systems.
[This summary has been rewritten with the help of AI based on the project's original abstract]
Documents